1923年，恽代英又被迫离校，到吴主持的成师任教，继续传播激进思想的火种，给闭塞、保守的四川社会带来一股清新空气。恽代英的辞职信写得慷慨激昂，有着鲜明的反抗气质，说：“……川南师范自去岁受政潮影响，学生学业，既多荒废，学校规则，亦复荡然。代英私念，此际，第一须于最短期间有威信孚著之校长，能到校整饬；第二于规模粗定以后，宜极力求此校不复与政潮发生关系，使以后学校，可以安定入于轨道，不复有无谓之风潮。以代英管见，前教育科长卢思为人勤慎、精细，为学生所信仰。但在经费与办事方面，使勿受各方牵制，必能当暂时整饬之任。至于将来，久任人员，以道尹之明，必于各方关系之计，得一胜任愉快者，以慰一般学生之望，即卢思亦可备道尹之咨询也。代英感激道尹之厚望，以及一年来学生艰苦维护之隆性，徒以自身有信约障碍，未能略尽绵薄，但（望施）久治安定之计，以我区区之意，可略（为）采择，除已专呈军长表白此意，特肃寸禀，恭候裁择。”
时为恽代英学生的郭沫若在20多年后回忆恽的影响时说：
代英在四川泸县做过师范工作，四川的青年受他的影响的，因此也特别多。……四川那样的山坳里，远远跑到广东去投考黄埔军校的一些青年，恐怕十个有九个是受了代英的鼓舞的吧？郭沫若：《由人民英雄恽代英想到“人民英烈传”》，载《中国青年》1950年第38期。
1921年7月中旬，恽代英在“少年中国学会”团体联合、工农阶级结合精神的鼓励下，来到湖北黄冈回龙山区白羊山下的浚新小学，与林育南、李求实、林育英、李书渠、廖焕星、郑遵芳、冼百言、唐际盛、卢斌、沈光耀等24人，聚集结盟，成立“共存社”。“以积极切实的预备，企求阶级斗争、劳农政治的实现，以达到圆满的人类共存为目的。”为宗旨，设总务股、教育股、实业股和宣传股等机构，推行完全的民主选举制，社内事宜，由社员、社友公决；委员的人选，由社员、社友民主选举产生。社员社友，必须遵守社内各项规约。这一组织骨干后来成为湖北共产党、共青团组织的骨干力量。随之，与林育南、林育英、李求实、李书渠、廖焕星等加入董必武、包惠僧领导的武汉共产党组织，时在1922年初。
1923年夏，恽代英应少年中国学会骨干邓中夏之邀，到上海大学执教，该所大学是中共培养干部的重要基地。并被青年团二大选为中央执行委员，负责团的宣传工作，主持团中央机关刊物《中国青年》。自此到1926年1月，恽代英因工作出色被国民党二大选为中央执行委员为止，一直是《中国青年》核心撰稿人和主要编委之一，他以犀利的文笔、深刻的理论功底、诚恳的态度和满腔的热情，在与国家主义派、戴季陶主义的论战中，在探讨青年人生观、婚姻观的文章中，在巩固国共合作统一战线的政治斗争中，都作出了清醒的、具有说服力的回答，恽代英的文章短小精悍，深刻生动，尖锐泼辣，旗帜鲜明，赢得了读者的喜爱与尊敬，恽代英也成为当时深受青年知识分子欢迎的一颗耀目的思想明星。陆定一当年即在《中国青年》上撰文赞扬说：“《少年先锋》的文字是短劲的，一句一字都不是浪费的，尤其是代英的文章，好像支绣花针，只一刺就刺破了那大气球。”DY（陆定一）：《介绍〈少年先锋〉》，载《中国青年》第141期，1926年11月15日。
参加完国民党二大后，受中共中央指派，恽代英到蒋介石任校长的黄埔军校担任政治总教官，随后又到武汉的黄埔军校——中央军事政治学校武汉分校工作，与谭延闿、徐谦、邓演达、顾孟余为校务委员，实际负全校责任。
恽代英在中共党内地位一直不高，在中共五大上为中央委员，六大后调任中央宣传部秘书长，主要负责编辑党刊《红旗》，对李立三的“左”倾冒险主义多有批评，受到李立三的压制、打击，被以“调和主义”、“机会主义”错误而调任为沪中区、沪东区行动委员会书记。恽代英还是南昌起义、广州起义两次中共独立领导的武装暴动的参与者，先后担任南昌革命政权的宣传委员会代主席、广州苏维埃政府的秘书长。
1930年5月6日，恽代英在上海被国民党巡捕无意逮捕，恽化名“王作林”，被上海公安局以共产党嫌疑罪判刑5年。当中共中央特科在营救工作取得积极效果时，顾顺章叛变事件发生，供出恽代英真实身份，被蒋介石亲令枪决。1931年4月29日，恽代英遇难，年仅36岁。
恽代英还有一件事值得称道，即对婚姻家庭的严肃负责、恩义深重的态度。恽代英20岁时与沈葆秀结婚，婚后十分恩爱，但不幸的是不到3年，葆秀难产去世，使恽十分悲痛，跪于岳父面前申明不复娶。后岳父去世，沈家生计陷于困顿，恽义不容辞地担负起兄长的责任，负责葆秀妹妹葆英的生活与成长。在“守义”10年后，才与葆英结婚，直至遇难。恽代英这种婚姻佳话在当时被誉为青年的楷模。
李大钊受到批评
与此同时，中共中央局尤其是上海等地方领导人，主要是青年知识分子的激进派，对北方共产主义最重要的领导人李大钊，参与北洋政府胡适等自由派知识分子共同发动的“好政府运动”颇多讥评，认为第一，李的活动违背了中共党员特别是有名望的领导人不参加政治活动的准则；第二，胡适是自由主义与杜威实用主义的信仰者，一直反对马克思主义与共产主义思潮在中国的传播，“好人政府”是由北洋直系军阀吴佩孚欺骗舆论所倡扬出来的，李大钊参加这种活动，且与胡适及一部分研究系分子甚至部分直系军人常有往来，很不适宜。
1922年5月底，陈独秀在上海召集中共中央会议，研究此问题。会议认为，华盛顿会议决不能开辟一条改善中国地位的道路，废督裁兵不可能，“好人政府”的主张会阻碍革命思潮发展，将一般人引导致改良幻想的歧途。决定不必顾虑到与蔡元培、胡适等好人政府派的原存友谊，即应公开我们的主张，并推举陈独秀起草中共中央第一次对时局的主张，给中国当前政治时局给以回答。
“好人政府”的主张，是北京高校的一些知名学者与社会名流，痛感自袁世凯以来北洋政府祸国殃民的种种倒行逆施，希望知识分子能以自己特有的良心与才能来参与政治，改良中国，这种思潮在五四风波后与废督裁兵思潮、联省自治思潮几乎同步，是当时学界，尤其是一批留学归来的信仰自由主义的知识精英的坚强呼声，随着1920年5月7日《努力周刊》的创刊，该主张便公开问世，在社会上亮相了。
5月13日，由胡适起草，蔡元培、王宠惠、罗文干、汤尔和、陶行知、王伯秋、梁漱溟、李大钊、陶孟和、朱经农、张慰慈、高一涵、徐宝璜、王征、丁文江16人联名发表《我们的政治主张》，提出“好政府主义”。
该政治宣言称，“好政府”的提出，是现在改革中国政府的最低限度的要求。“我们应该同心协力的拿这共同目标来向国中的恶势力作战。”
并具体设计出“好政府”的运作规章，即在消极方面要有正当的机关可以监督防止一切营私舞弊的不法官吏。此规章在积极的方面有两点：（1）充分运用政治的机关为社会全体谋充分的福利；（2）充分容纳个人的自由，爱护个性的发展。同时还提出3项革新政治的基本要求：（1）一个宪政的政府；（2）一个公开的政府；（3）一种有计划的政府。
李大钊和他的北大同事们始终是这种政治主张的热心者，这期间，他还函告陈独秀并中共中央，认为“好人政府”是当前混乱局势中一种差强人意的办法。但是李的做法遭到上海区委及中央机关一些青年激进派的强烈批评，认为这是根本违背中共的宗旨与党纲的，不符合一个马克思主义者的政治主张，并推举陈独秀代表中共中央起草并发表《中国共产党对于时局的主张》。
6月15日，该宣言正式在《先驱》第九号上公开发表。指出中国内忧外患的根本原因在于军阀与国际帝国主义的勾结。所谓“恢复国会以维法统”、“联省自治”、“依赖吴佩孚”、“好政府主义”等办法都不能解决问题。并提出中共目前的11项奋斗目标：改正协定关税制，取消列强在华各种治外特权，清偿铁路借款，完全收回管理权；改用无限制的普通选举制；保障人民结社、集会、言论、出版自由权，废止治安警察条例及压迫罢工的刑律；定保护童工、女工的法律及一般工厂卫生工人保险法；定限制租界的法律；实行强迫义务教育；废止厘余及其他额外的征税；改良司法制度，废止死刑，实行废止肉刑；征收累进率的所得税；承认妇女在法律上与男子有同等的权利。
该宣言同时向国民党等民主派发出呼吁，表示建立党外统一战线的政治愿望，“中国共产党的方法，是要邀请国民党等革命民主派及革命的社会主义各团体开一个联席会议，在上述原则的基础上共同建立一个民主主义的联合战线，向封建式的军阀继续战争。”随后，中共中央将此宣言送交国民党中央。
本月下旬，陈独秀让张国焘携带此宣言到北京，与李大钊等取得政治上的协调，李当即表示毫不迟疑的同意，说现在时局已大变，直系已有分裂的迹象，曹锟想当总统，吴佩孚受到排挤，上海中央的这种主张是正确而合时的。并将中共中央宣言给主张“好人政府”的朋友们看，但他们并不苟同，没有取得较一致的意见。
李大钊虽然以其光明磊落的态度迅速改变了自己的态度，但显然他的作为影响了他在中共内部的地位，在二大上，德高望重的李大钊再次没有进入中共中央局。
